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Neue Einblicke in das Kraftwerk der Natur

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Mit Hilfe der Quantenchemie konnten sie überraschende Einblicke in die Eigenschaften des sauerstoffproduzierenden Komplexes (oxygen evolving complex, OEC) gewähren.

Abbildung (MPI CEC): Die Abbildung zeigt die beiden Strukturen des Zentrums von Photosystem II, ein natürlicher Katalysator, der Wasser oxidiert. Die beiden Strukturen wandeln sich ineinander um, indem ein Sauerstoffatom Bindungen mit zwei Manganatomen austauscht. Beide Strukturen erzeugen unterschiedliche spektroskopische Signale.

Der OEC ist ein in Pflanzen enthaltener Katalysator, der mit Sonnenlicht als Energiequelle Wasser spaltet, um Kohlenhydrate zu bilden, und somit das Leben auf der Erde mit Energie versorgt. Seine genaue Struktur, welche ein rätselhaftes spektroskopisches Verhalten zeigte, konnte nun mit Hilfe der Quantenchemie endlich gelöst werden.

Der OEC zeigte in einem bestimmten Oxidationszustand zwei verschiedenartige spektroskopische Signale. Diese beiden Signale konnten durch unterschiedliche Behandlung des Komplexes ineinander umgewandelt werden. Inwiefern sich dabei die Struktur des Moleküls änderte, blieb jedoch unklar. Die Signale sind außerdem so komplex, dass daraus eine detaillierte molekulare Struktur nicht abgeleitet werden konnte.

Mit Hilfe von theoretischer Spektroskopie konnte nun Dr. Dimitrios Pantazis, Wissenschaftler am MPI CEC, gemeinsam mit seinen Kollegen zeigen, dass die beiden Signale von zwei energetisch ähnlichen Strukturen herrühren, die sich zudem noch ineinander umwandeln.

Das Zentrum des Enzyms bildet eine teilweise kubische Struktur aus Mangan, Calcium und Sauerstoff (Mn4CaO5, s. Abbildung). "Die Berechnungen zeigen, dass die beiden Strukturen sich nur in einer Bindung unterscheiden, die zwischen dem zentralen Sauerstoffatom und den beiden endständigen Manganatomen wechselt", sagt Pantazis. Diese minimale Änderung hat große Auswirkungen auf die elektronische Struktur und somit auf das spektroskopische Verhalten des Moleküls.

Beide Strukturen haben eine ähnliche Energie, und der Bindungsaustausch hat nur eine niedrige Energiebarriere. Die Wissenschaftler am MPI konnten zusätzlich mit ihren Simulationen zeigen, dass jede der beiden Strukturen ein bestimmtes spektroskopisches Signal zeigt, und dass diese beiden Signale mit den experimentell gefundenen übereinstimmen.

Das tiefgehende Verständnis des OEC ist essentiell um das Geheimnis der Natur bei der Oxidation von Wasser zu entschlüsseln, eine Reaktion, die eine wesentliche Rolle in der Energieforschung spielt, wie z.B. bei der künstlichen Photosynthese.

Dr. Rebekka Loschen | Max-Planck-Institut
Weitere Informationen:
http://www.cec.mpg.de

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