Wo sitzt die Nichtlinearität?

Forschern an der Universität Stuttgart in Zusammenarbeit mit dem Max-Planck-Institut für Festkörperforschung und der Universität Jena ist es nun in einem eleganten Experiment gelungen, dem Ursprung des nichtlinearen Signals in einer metallischen Nanostruktur auf die Schliche zu kommen. Dies berichtet die Fachzeitschrift „Physical Review Letters“ in ihrer neuesten Ausgabe vom April 2011 *).

Metallische Nanostrukturen haben in den letzten Jahren in der Optik enorm an Bedeutung gewonnen. Da die Strukturgrößen unterhalb der Wellenlänge von sichtbarem Licht liegen, lassen sich durch gezielte Nanostrukturierung Materialien mit nahezu beliebigen optische Eigenschaften erzeugen, die in der Natur so nicht vorkommen.

Neben den linearen optischen Eigenschaften, die bei geringen Lichtintensitäten auftreten, werden auch die nichtlinearen optischen Eigenschaften, durch die neue Lichtfrequenzen erzeugt werden, immer intensiver untersucht. Ein besonderes Augenmerk liegt hier auf der Erzeugung der zweiten oder der dritten Harmonischen, wodurch beispielsweise aus rotem Licht grünes oder blaues Licht generiert werden kann. Bisher sind die experimentellen Ergebnisse sehr vielversprechend, da sie eine extrem hohe Konversionseffizienz aufweisen. So erhofft man sich, maßgeschneiderte Nanostrukturen für eine gewünschte Frequenzkonversion in zukünftigen Anwendungen der nichtlinearen Optik einsetzen zu können.

Leider ist der mikroskopische Ursprung dieser nichtlinearen optischen Effekte bisher weitestgehend unverstanden. Die Tatsache, dass die Strukturen für gewöhnlich auf einem dielektrischen Substrat aufgebracht sind, verkompliziert die Untersuchungen zusätzlich. Sogenannte plasmonische Resonanzen in den metallischen Nanostrukturen führen zu einer Verstärkung des elektrischen Feldes in der Nähe der Struktur, sodass Beträge des Substrates zum nichtlinearen Prozess nicht vernachlässigt werden dürfen.

In den Experimenten wurde ein Gitter, bestehend aus Gold-Nanodrähten, in einen dielektrischen Schichtwellenleiter eingebettet (siehe Abb. 1). Dieses Hybridsystem ist durch markante Merkmale im linearen optischen Spektrum ausgezeichnet. Die Forscher benutzten für die optische Anregung ultrakurze Laserpulse, deren Zentralfrequenz variiert werden konnte. Für jede Zentralfrequenz detektierten sie die Intensität des Lichtes bei der dritten Harmonischen und erhielten so ein entsprechendes nichtlineares Spektrum. Durch Variation des Wellenleitermaterials wurden extrem unterschiedliche Formen des nichtlinearen Spektrums beobachtet, die teilweise denen der linearen Spektren ähnelten, teilweise aber genau entgegengesetzt waren.

Zum Verständnis der Beobachtungen halfen numerische Simulationen, in denen die elektrische Feldverteilung im Hybridsystem berechnet wurde. Hier zeigte sich eine stark wellenlängenabhängige Konzentration des elektrischen Feldes in den verschiedenen beteiligten Materialien. Aus Vergleiche mit den experimentellen Ergebnissen schlossen die Forscher, dass das den nichtlinearen Prozess dominierende Material eindeutig aus der Form des nichtlinearen Spektrums bestimmt werden kann.

Die Experimente aus Stuttgart könnten wegweisend sein bei der weiteren Untersuchung der nichtlinearen optischen Prozesse in metallischen Nanostrukturen und komplexeren photonischen Systemen.

*) T. Utikal, T. Zentgraf, T. Paul, C. Rockstuhl, F. Lederer, M. Lippitz, and H. Giessen
Towards the origin of the nonlinear response in hybrid plasmonic systems
Phys. Rev. Lett. 106, 133901 (2011)